英文原題：Machine Learning: A New Paradigm in Computational Electrocatalysis

通訊作者：周震，鄭州大學/南開大學

作者：張旭，田芸，陳樂添，胡緒

研究背景

爲早日實現“雙碳”目標和可持續發展，開發可再生廉價清潔能源，成爲當今乃至未來很長一段時間的重要戰略舉措。有效利用可再生能源所産生的電力，電催化還原N₂和CO₂等小分子爲清潔燃料或其它高附加值化學品對實現上述目標具有重要意義。而實現這一過程的核心就是高效電催化劑的開發。傳統“試錯法”成本高，周期長，難以滿足經濟社會的高速發展。雖然第一性原理計算已被廣泛應用于電催化劑的研發中，但其所需計算資源十分龐大，成本依然較高。從廣袤的化學空間中篩選高效電催化劑，仍是一個亟需解決的難題。高性能計算及機器學習算法的發展和普及，爲高效電催化劑的研發注入了新的活力。因此，總結機器學習在電催化領域中的已有應用，並對未來亟需克服的難題及有望發展的重要方向做相關展望對于電催化劑的發展至關重要。

展望亮點

本文總結了機器學習在電催化劑的篩選設計及電催化機理探索中的應用，並針對複雜機器學習算法難以解釋的（即“黑箱子”）問題進行了相關討論，介紹了可解釋機器學習模型及機器學習算法的後處理解釋方法。

內容介紹

本篇展望文章概述了機器學習方法在電催化領域有潛力的應用形式。一是用傳統機器學習方法進行回歸，基于常用的電催化劑活性描述符(如能量描述符、電子結構描述符)，快速判斷電催化活性，從而縮小候選材料範圍，加快研發進度。此外，利用機器學習方法發展新的催化活性描述符也可推動催化活性的快速預測。

圖 1. (a) 利用機器學習篩選候選催化劑框架圖。(b) CO吸附能分布圖

除此之外，還可以利用機器學習勢(MLP)研究電催化反應的動態過程，在原子尺度理解其催化機理。隨著神經網絡勢框架的不斷發展，神經網絡勢已經可以從學習模擬簡單體系發展到複雜的帶電體系。特別地，由于電荷平衡神經網絡技術的引入，四代高維神經網絡勢(4G-HDNNP)可以學習預測長程靜電作用及長程電荷轉移作用，有利于複雜電催化體系的學習及模擬預測。另外，對先進的勢能面采樣方法，例如勢能面隨機行走(SSW)及不確定性對抗性攻擊方法，也進行了介紹。

圖 2. (a) 前饋神經網絡；(b) 二代；(c) 四代高維神經網絡勢示意圖。

目前，在電催化研究當中，爲了保證機器學習模型的准確性，通常其算法複雜性較高，因此帶來了難以解釋的（即“黑箱子”）問題。但是在某些情況下，研究人員不僅想“知其然”，並且需要“知其所以然”。因此，介紹了一些可解釋的機器學習模型及後處理的解釋方法。然而，可解釋性與機器學習算法複雜性及准確性通常存在一個微妙的平衡。爲了解決這個問題，也介紹了近年來新發展的混合型機器學習算法及思路。

圖 3. 一種混合型可解釋機器學習模型的框架示意圖。

最後，針對機器學習在自然語言處理及與實驗結合、4G-HDNNP對于真實條件下電催化過程的模擬及模型共享等方面也進行了相關展望。希望本文能促進機器學習在電催化領域的發展及應用。