電催化水分解制氫作爲實現可再生能源儲存和碳中和戰略目標的重要技術之一，具有經濟、清潔和環境友好等優點，被廣泛認爲是一種高效、可行和有前景的制氫方法。陰極析氫反應(HER)作爲電化學水分解的重要半反應，已受到人們廣泛的研究。 然而，盡管已經做出了巨大的努力來加速電極表面水解離産生質子的多反應過程，但仍然存在一些問題沒有得到足夠的重視，如反應過程中離子濃度的變化和緩慢的動力學。因此，開發一種能夠在全pH範圍內高效、穩定地工作以適應質子濃度變化的催化劑是非常必要的，但這仍是一項具有挑戰性的工作。

近日，南開大學杜亞平和香港理工大學黃勃龍等通過一種簡單的一鍋合成法和揮發溶劑法，將Pt納米粒子負載于高熵稀土氧化物(HEREOs)上(Pt-(LaCeSmYErGdYb)O)，該催化劑具有豐富的氧空位，並在全pH範圍內表現出優異的HER活性。 實驗結果表明，Pt-(LaCeSmYErGdYb)O的高熵效應使其在較寬的pH範圍內具有優異的HER性能，在0.5 M H2SO4、1.0 M KOH和1.0 M PBS中分別僅需要12、57和77 mV的過電位就能達到100 mA cm−2的電流密度。 此外，Pt-(LaCeSmYErGdYb)O還表現出優異的質量活性(37.7 A mg−1Pt)和TOF值(38.2 s−1@12 mV)，並且具有良好的長期穩定性(在400 mA cm−2@60 °C，0.5 M H2SO4中連續反應100 h)，遠遠優于目前報道的大多數HER催化劑。

密度泛函理論(DFT)計算表明，具有豐富d和f軌道的HEREO不僅可以加速電子轉移，而且可以穩定Pt 5d軌道，從而表現出強烈的電活性；同時，不同稀土元素的協同作用保證了質子的最佳結合強度和水的快速解離，促進了在酸性、中性和堿性環境中的HER反應動力學。 綜上，該項工作爲新型稀土材料在電催化水解制氫過程中的應用以及未來稀土材料在電化學領域的發展提供了有價值的參考。

Pt-modified high entropy rare earth oxide for efficient hydrogen evolution in pH-universal environments. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c13367